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张献明教授团队在MOFs材料的异相催化领域取得新进展

——多位点协同催化的炔烃选择性加成

发布日期:2021-06-25    作者:     来源:     点击:


金属有机框架材料(MOFs)具有规则的孔道、高的比表面积、分布均匀的催化活性中心及高效传质的特点,成为一类新兴的异相催化剂,被广泛应用于电催化、热催化及光催化等领域。但是,目前的研究更多的集中于MOFs作为异相单位点催化剂的应用,未能充分挖掘该类材料多功能化位点高效协同作用的性能。

最近,威廉希尔张献明教授团队采用锆基卟啉MOF(PCN-222)为异相催化剂,成功实现了高区域、立体选择性的炔烃的硼氢化加成反应。与传统的均相催化体系相比,材料的高效催化性能主要源自PCN-222骨架中卟啉配体中的“Cu(II)中心”、“N-位点”以及材料金属节点的“-OH”官能团的三方“协同作用”。理论计算结果揭示了“Cu-N-B-C-C”五元环的形成是反应实现高效立体、区域选择性的关键物种。此外,我们还证明了“水”不仅是该体系的绿色溶剂,更为加成反应提供了廉价绿色的“质子源”。

该工作日前以“Selective Hydroboration of Alkynes via Multisite Synergistic Catalysis by PCN-222(Cu)”为题发表于《Journal of Catalysis》上(SCI一区,中科院TOP类期刊,影响因子7.8),威廉希尔教师张玲娟副教授与袁金琮同学为共同第一作者,马丽娟副教授为论文进行了理论计算,张献明教授和国家纳米中心唐智勇研究员为通讯作者。该工作得到了“1331工程”和山西省应用基础计划研究等项目的支持。

论文链接为:https://doi.org/10.1016/j.jcat.2021.06.013



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